张守仁博士团队在材料科学顶级期刊Small发表研究成果

2023-01-10 17:06:40 余娇

近日,工作室负责人张守仁博士团队与郑州大学张佳楠教授团队合作,在轴配位Cr-N-C助力非铁基氧还原反应催化剂方面取得了突破进展,其研究成果“Altering Ligand Microenvironment of Atomically Dispersed CrN4 by Axial Ligand Sulfur for Enhanced Oxygen Reduction Reaction in Alkaline and Acidic Medium”发表在材料科学顶级期刊《Small》(影响因子15.153),我校为第一署名单位,全文链接: https://doi.org/10.1002/smll.202206861

由于非贵金属-氮-碳(例如Fe-N-C)催化剂在经历氧还原反应(ORR)时结构不稳定性和并存在因芬顿反应,因此开发高效性能的非贵金属电催化剂是加快燃料电池商业化的迫切需求。

工作中通过组装聚合和受限热解技术实现了外来S原子结合Cr1N4活性中心来构建具有轴向第五配位的S1-Cr1N4催化剂(S1-Cr1N4-C)。含有S1-Cr1N4部分的单原子可以通过将Cr预锚定到分级多孔的N,S共掺杂碳中来制备合成。通过X射线吸收精细光谱及其拟合来证明轴向配位结构理论上,拉伸的S1-Cr1N4配体场(其中催化剂中的轴向S原子在费米能级附近具有比Cr1N4Cr1N3S1更高的电子态可用性),改善了Cr原子和含氧物种之间的相互作用,从而促进了ORR活性。此外,Cr单原子在催化芬顿反应中的活性远低于Fe 单原子,从而导致比Fe 单原子高得多的稳定性。制备的催化剂显示出优异的ORR活性,半波电位(E1/2)为0.90 V和5.16 mA cm-2的高动力学电流密度,优于商业Pt/C的性能。同时, S1-Cr1N4-C提供了良好的耐久性,在5000次循环后E1/2几乎没有衰减。当催化剂组装用于液体锌-空气电池时,催化剂显示出153 mW cm-2的卓越峰值功率密度和优异的耐久性 (在5 mA cm-2100小时)。

研究为调节单原子活性中心的轴向配体类型以提高单原子活性中心的本征性能开辟了新的途径。

责任编辑:谷正艳

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